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以分析純CaCO3、TiO2、SiO2和CeO2為原料,鈰作為鈾的模擬元素,采用高溫固相反應,合成了包容鈰的榍石基人造巖石固化體。通過XRD、SEM、EDX等手段對固化體物相組成及微區成分進行了分析,參照國家標準"放射性廢物固化體長期浸出試驗"(GB 7023—86)及美國PCT(Product Consistency Test)法對固化體進行了抗浸出性能試驗。結果表明,在1 300℃下保溫2 h可以制備出以榍石為主要晶相的人造巖石固化體,在不引入任何電價補償離子時,Ce4+在榍石晶體內Ca2+位置的固溶度小于0.05個結構單位。榍石對Ce具有良好的固溶效果,當固化體中Ce的荷載量高達13.47%時,MCC-1靜態浸出法測得Ce的90 d浸出率和累積浸出分數低至0.15×10-8cm/d和0.90×10-6cm,PCT粉末浸泡法測得Ce的7 d歸一化浸出率僅為3.11×10-7g/(m2.d)。這一結果為榍石基人造巖石應用于固化放射性核素鈾提供了理論依據。
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以CaCO3、H2SiO3、TiO2、Nd2O3和Al2O3為原料,通過高溫固相反應,制備固溶釹的榍石礦物。借助X射線衍射、掃描電子顯微鏡和能譜儀等分析手段,研究了釹在榍石礦物中的固溶情況,探討了Nd3+和Al3+的引入對榍石晶格常數和晶體生長的影響。結果表明:引入Al3+進行電價補償,Nd3+能較好地固溶到榍石晶格當中;摻入Nd3+和Al3+導致榍石晶胞a軸收縮,b軸和c軸伸展;摻入Nd3+和Al3+,榍石固溶體晶粒生長速度減慢,晶體易長成粒狀體。
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